Karakterisering van Grubbs-tipe-prekatalisatore met behulp van kernmagnetieseresonansiespektrometrie

Characterisation of Grubbs-type precatalysts with nuclear magnetic resonance spectrometry

  • Frans T I Marx Noordwes-Universiteit
  • Daniel P Otto Noordwes-Universiteit
  • Christo de Lange Noordwes-Universiteit
  • Johannes H L Jordaan Noordwes-Universiteit https://orcid.org/0000-0002-8134-6753
  • Hermanus C M Vosloo Noordwes-Universiteit
Keywords: Grubbs-tipe-prekatalisator, kernmagnetieseresonansiespektrometrie, KMR-parameterstel, KMR-karakterisering

Abstract

Sedert die ontdekking van die ruteniumbevattende prekatalisatore, Grubbs 1 (1) en Grubbs 2 (2), is ’n toename in die ontwikkeling van soortgelyke prekatalisatore getoon. Daar is egter nie met die karakterisering van die prekatalisatore met behulp van kernmagnetieseresonansiespektrometrie (KMR) tred gehou nie. Die gerapporteerde KMR-analises en -karakterisering is meestal tot 1H-, 31P-, COSY-analise beperk met seldsame vermelde 13C-analise. Die hoë natuurlike isotoopvoorkoms van 1H- en 31P-kerne, 99.98% en 100% onderskeidelik, is ’n bydraende faktor tot die vinnige en eenvoudige opname van hierdie spektra. Die leemte in literatuurdata en- opnameparameterstelle aangaande 13C-KMR-analise, word aan die lae natuurlike isotoopvoorkoms van 13C-kerne (1.10%) en die ingeperkte stabiliteit van die katalisatore in oplossing toegeskryf.

In hierdie ondersoek is prekatalisator 1 gebruik om ’n KMR-parameterstel te ontwikkel. Daarna is twee verdere kommersiële Grubbs-tipe-prekatalisatore, 2 en 3, met behulp van hierdie KMR-parameterstel geanaliseer. Die KMR-spektra is weens die lang opnametyd en die onstabiliteit van die prekatalisatore in oplossing in drie stappe opgeneem. Eerstens, is 1H-, COSY-, HSQC- en HMBC-spektra opgeneem, wat altesaam vier ure geduur het.  Tweedens, is DEPT135-spektra opgeneem, wat drie ure in beslag geneem het. Laastens is die 13C-spektra opgeneem waarvoor 7 ure in beslag geneem is.

Die KMR-parameterstel wat vanaf die kommersiële prekatalisatore afgelei is, is gevolglik aangewend om ses verdere gesintetiseerde, nie-kommersiële Grubbs-tipeprekatalisatore, 4 tot 9, gedeeltelik te karakteriseer. Deur die voorkoms van oorvleuelende pieke in die aromatiese en alifatiese gebiede is die spektrumresolusie verlaag. Gevolglik is die volledige karakterisering nie moontlik gemaak nie.

DOI: https://doi.org/10.36303/SATNT.2019.38.1.686

Author Biographies

Frans T I Marx, Noordwes-Universiteit

Navorsing Fokusarea vir Chemiese Hulpbronveredeling, Katalise- en Sintesegroep, Noordwes-Universiteit, Suid-Afrika

Daniel P Otto, Noordwes-Universiteit

Navorsing Fokusarea vir Chemiese Hulpbronveredeling, Katalise- en Sintesegroep, Noordwes-Universiteit, Suid-Afrika

Christo de Lange, Noordwes-Universiteit

Navorsing Fokusarea vir Chemiese Hulpbronveredeling, Katalise- en Sintesegroep, Noordwes-Universiteit, Suid-Afrika

Johannes H L Jordaan, Noordwes-Universiteit

Navorsing Fokusarea vir Chemiese Hulpbronveredeling, Katalise- en Sintesegroep, Noordwes-Universiteit, Suid-Afrika

Hermanus C M Vosloo, Noordwes-Universiteit

Navorsing Fokusarea vir Chemiese Hulpbronveredeling, Katalise- en Sintesegroep, Noordwes-Universiteit, Suid-Afrika

Published
2019-04-11
Section
Original Research