Karakterisering van Grubbs-tipe-prekatalisatore met behulp van kernmagnetieseresonansiespektrometrie

  • Frans Thomas Ignatius Marx Noordwes-Universiteit
  • Daniel Petrus Otto Noordwes-Universiteit
  • Christo de Lange Noordwes-Universiteit
  • Johannes Hendrik Lodewikus Jordaan Noordwes-Universiteit https://orcid.org/0000-0002-8134-6753
  • Hermanus Cornelius Moolman Vosloo Noordwes-Universiteit
Keywords: Grubbs-tipe-prekatalisator, kernmagnetieseresonansiespektrometrie, KMR-parameterstel, KMR-karakterisering

Abstract

Sedert die ontdekking van die ruteniumbevattende prekatalisatore, Grubbs 1 (1) en Grubbs 2 (2), is ’n toename in die ontwikkeling van soortgelyke prekatalisatore getoon. Daar is egter nie met die karakterisering van die prekatalisatore met behulp van kernmagnetieseresonansiespektrometrie (KMR) tred gehou nie. Die  gerapporteerde KMRanalises en -karakterisering is meestal tot 1H-, 31P-, COSY-analise beperk met seldsame vermelde 13C-analise. Die hoë natuurlike isotoopvoorkoms van 1H- en 31P-kerne, 99.98% en 100% onderskeidelik, is ’n bydraende faktor tot die vinnige en eenvoudige opname van hierdie spektra. Die leemte in literatuurdata en- opnameparameterstelle aangaande 13C-KMR-analise, word aan die lae natuurlike isotoopvoorkoms van 13C-kerne (1.10%) en die ingeperkte stabiliteit van die katalisatore in oplossing toegeskryf.

In hierdie ondersoek is prekatalisator 1 gebruik om ’n KMR-parameterstel te ontwikkel. Daarna is twee verdere kommersiële Grubbs-tipe-prekatalisatore, 2 en 3, met behulp van hierdie KMR-parameterstel geanaliseer. Die KMR-spektra is weens die lang opnametyd en die onstabiliteit van die prekatalisatore in oplossing in drie stappe opgeneem. Eerstens, is 1H-, COSY-, HSQC- en HMBC-spektra opgeneem, wat altesaam vier ure geduur het. Tweedens, is DEPT135-spektra opgeneem, wat drie ure in beslag geneem het. Laastens is die 13C-spektra opgeneem waarvoor 7 ure in beslag geneem is.

Die KMR-parameterstel wat vanaf die kommersiële prekatalisatore afgelei is, is gevolglik aangewend om ses verdere gesintetiseerde, nie-kommersiële Grubbs-tipeprekatalisatore, 4 tot 9, gedeeltelik te karakteriseer. Deur die voorkoms van oorvleuelende pieke in die aromatiese en alifatiese gebiede is die spektrumresolusie verlaag. Gevolglik is die volledige karakterisering nie moontlik gemaak nie.

Author Biographies

Frans Thomas Ignatius Marx, Noordwes-Universiteit

Navorsing Fokusarea vir Chemiese Hulpbronveredeling, Katalise- en Sintesegroep, Noordwes-Universiteit

Daniel Petrus Otto, Noordwes-Universiteit

Navorsing Fokusarea vir Chemiese Hulpbronveredeling, Katalise- en Sintesegroep, Noordwes-Universiteit

Christo de Lange, Noordwes-Universiteit

Navorsing Fokusarea vir Chemiese Hulpbronveredeling, Katalise- en Sintesegroep, Noordwes-Universiteit

Johannes Hendrik Lodewikus Jordaan, Noordwes-Universiteit

Navorsing Fokusarea vir Chemiese Hulpbronveredeling, Katalise- en Sintesegroep, Noordwes-Universiteit

Hermanus Cornelius Moolman Vosloo, Noordwes-Universiteit

Navorsing Fokusarea vir Chemiese Hulpbronveredeling, Katalise- en Sintesegroep, Noordwes-Universiteit

Published
2019-04-11
Section
Articles